本文主要探索高熱環(huán)氧樹樹脂復(fù)合材料的制備與性能做出的研究,發(fā)表一篇報告。
具有高導(dǎo)熱系數(shù)、優(yōu)異機(jī)械性能和良好電氣性能的環(huán)氧樹脂絕緣材料對確保電子元器件和電氣設(shè)備運(yùn)行穩(wěn)定性至關(guān)重要。盡管科學(xué)界和工業(yè)界都為提升環(huán)氧樹脂絕緣材料的綜合性能做出了許多努力。但是,依然還有許多關(guān)鍵問題亟待解決,比如綜合性能優(yōu)異的本征導(dǎo)熱環(huán)氧樹脂制備問題、導(dǎo)熱環(huán)氧樹脂復(fù)合材料中導(dǎo)熱填料的分散性問題、導(dǎo)熱填料與環(huán)氧樹脂基體之間的界面問題和高填充量導(dǎo)熱環(huán)氧樹脂復(fù)合材料的機(jī)械性能差問題等。為了解決這些問題,本論文采用簡單、可控的策略成功制備了兩個系列含聯(lián)苯結(jié)構(gòu)的本征導(dǎo)熱環(huán)氧樹脂,并系統(tǒng)研究了本征導(dǎo)熱環(huán)氧樹脂的微觀結(jié)構(gòu)與物理性能的關(guān)系。然后,探尋一種簡單可控、無溶劑的“綠色工藝”功能化無機(jī)填料,通過設(shè)計合成不同的界面結(jié)構(gòu),系統(tǒng)地研究了界面結(jié)構(gòu)對高導(dǎo)熱環(huán)氧樹脂復(fù)合材料性能的影響,并成功制備了具有良好導(dǎo)熱性能、優(yōu)異機(jī)械性能和介電性能的環(huán)氧樹脂復(fù)合材料。
第一,為獲取低粘度本征導(dǎo)熱環(huán)氧樹脂,本論文用水溶劑成功合成了四種不同化學(xué)結(jié)構(gòu)的氨基環(huán)氧樹脂。氨基環(huán)氧樹脂的聯(lián)苯結(jié)構(gòu)π-π鍵相互作用使其在固化過程中形成更加有序的剛性結(jié)構(gòu)和更加完善的液晶結(jié)構(gòu),從而使其宏觀上表現(xiàn)出高導(dǎo)熱性能、優(yōu)異的介電性能和機(jī)械性能等綜合性能。本論文采用了 FT-IR和1HNMR對其進(jìn)行了表征,證明了氨基環(huán)氧樹脂的成功制備,并研究了氨基環(huán)氧樹脂固化反應(yīng)動力學(xué)。最后,通過TGA、DMTA、XRD和寬頻介電譜等測試手段,系統(tǒng)研究了氨基環(huán)氧樹脂化學(xué)結(jié)構(gòu)和微觀結(jié)構(gòu)對其導(dǎo)熱性能、機(jī)械性能和介電性能的影響。
第二,為了提高氨基環(huán)氧樹脂的儲存穩(wěn)定和力學(xué)性能,本論文通過開環(huán)反應(yīng)制備了一系列不同聯(lián)苯含量的改性雙酚F環(huán)氧樹脂。GPC、FT-IR和1HNMR測試結(jié)果證明成功合成了4,4’-聯(lián)苯二酚改性雙酚F環(huán)氧樹脂,并通過TEM、AF M、DM TA、XRD和寬頻介電譜等測試手段系統(tǒng)分析了不同4,4’-聯(lián)苯二酚含量對改性雙酚F環(huán)氧樹脂微觀結(jié)構(gòu)的影響,以及改性雙酚 F環(huán)氧樹脂固化物微觀結(jié)構(gòu)和宏觀綜合性能的關(guān)系。研究結(jié)果表明,主鏈上含有聯(lián)苯結(jié)構(gòu)的改性雙酚 F環(huán)氧樹脂固化物內(nèi)部存在長程有序的納米微觀結(jié)構(gòu),宏觀上表現(xiàn)出高導(dǎo)熱系數(shù)、優(yōu)異熱穩(wěn)定性、高玻璃化溫度以及優(yōu)良介電性能。而且,這類環(huán)氧樹脂的導(dǎo)熱系數(shù)可以通過調(diào)整不同聯(lián)苯結(jié)構(gòu)的含量進(jìn)行調(diào)整。
第三,為了進(jìn)一步提高氨基環(huán)氧樹脂的綜合性能,本論文對埃洛石納米管(HNTs)表面進(jìn)行無溶劑的原位接枝,以改善氨基環(huán)氧樹脂和埃洛石納米管的界面。首先,通過原位接枝在HN Ts表面進(jìn)行偶聯(lián)處理,并在此基礎(chǔ)上分別再接枝不同結(jié)構(gòu)的聯(lián)苯氨基化合物,使其表面具有不同的分子結(jié)構(gòu)。通過FT-IR、1HNMR、TGA、XRD和BET比表面積等測試手段證明成功制備了表面功能化埃洛石納米管。SEM觀察結(jié)果發(fā)現(xiàn),功能化埃洛石納米管在乙醇溶液中具有更好的分散性。然后,通過傳統(tǒng)的真空澆注工藝制備了氨基環(huán)氧樹脂/HNTs納米復(fù)合材料,并采用SEM、DMTA和寬頻介電譜等測試手段系統(tǒng)探索了不同功能化埃洛石納米管對氨基環(huán)氧樹脂/HN T s納米復(fù)合材料性能的影響。研究結(jié)果表明,埃洛石納米管的功能化顯著地提高了氨基環(huán)氧樹脂納米電介質(zhì)的機(jī)械性能、熱性能和介電性能,尤其是沖擊強(qiáng)度和介電損耗。
最后,為提高含有聯(lián)苯主鏈結(jié)構(gòu)的改性雙酚 F環(huán)氧樹脂導(dǎo)熱性能,并進(jìn)一步改善無機(jī)填料與改性雙酚 F環(huán)氧樹脂基體之間的界面結(jié)構(gòu),本論文采用多巴胺(DA)自聚合和原位接枝的方法成功制備了兩個系列具有雙層化合物表面結(jié)構(gòu)的功能化合成云母,并系統(tǒng)研究了不同界面結(jié)構(gòu)對環(huán)氧樹脂云母復(fù)合材料的介電性能、導(dǎo)熱性能、熱穩(wěn)定性和機(jī)械性能影響。研究結(jié)果表明,與原位接枝改性方法相比,聚多巴胺包覆的合成云母(mica@PDA)和外層含氟化合物的合成云母(mica@PDA@F)在環(huán)氧樹脂基體中具有更好的分散性,而且其環(huán)氧樹脂復(fù)合材料具有更完善的界面結(jié)構(gòu)。因此,環(huán)氧樹脂/mica@P DA@F具有更高的沖擊強(qiáng)度和更低介電損耗,并且其介電常數(shù)和介電損耗顯示較低的頻率依賴性。研究結(jié)果也發(fā)現(xiàn)采用雙層化合物表面結(jié)構(gòu)的功能化合成云母制備的復(fù)合材料具有較低的導(dǎo)熱系數(shù),本論文認(rèn)為功能化合成云母制備的環(huán)氧樹脂納米電介質(zhì)導(dǎo)熱性能取決于界面熱阻與界面完美程度的競爭作用。這為理解環(huán)氧樹脂界面結(jié)構(gòu)與導(dǎo)熱系數(shù)的關(guān)系提供了新的認(rèn)識。